1906. március 16-án született Budapesten. Istók János szobrász fedezte fel és tanította rajzolni még elemista iskolásként. Tizenegy évesen Walter Gida üvegfestő műhelyében lett inas. Magánúton elvégezte a középiskolát, majd 1921-től az Iparművészeti Főiskola ötvös szakán tanult. 1925-től a Fővárosi Iparrajz Iskola díszítőfestő osztályán az üvegfestő szak mesternövendéke lett. 1923-ban az országos cserkészkiállításon Patrona Hungariae című képéért legszebb festmény díjat kapott. Cserkészzászlókat tervezett, 1924-ben az Áldoztató kelyhek tervpályázaton 1. díjat nyert.
1927-től az Országos Üvegfestő Műintézet tervezőjeként dolgozott. Üvegablakai közül kiemelkedik a zsidó múzeum ószövetségi jeleneteket ábrázoló ablaka, valamint a Bosnyák téri plébániatemplom rózsaablaka.
Horváth Endre grafikusművész hatására figyelme mindinkább a sokszorosító grafika felé fordult. 1931-ben került az Állami Nyomdába, ahol 1941-ig grafikusként, postabélyeg- és államiértékpapír-tervezőként dolgozott, itt kezdett az akkortájt bevezetett mélynyomásos eljárással postabélyegeket alkotni. Első ilyen munkája, az 1932-ben készült Szent Erzsébet-sorozat nagy sikert aratott, és ennek köszönhetően számos hazai és külföldi megrendelést kapott.
1933-ban Légrády tervezte a gödöllői cserkész világtalálkozó építményeit és bélyegeit, az 1938-as budapesti Eucharisztikus Világkongresszus szabadtéri oltárait a bazilikánál és a Hősök terén, ő festette a találkozó emléklapjait, plakátjait, képeslapsorozatait. Az 1938-ban megjelent Szent István jubileumi bélyegsorozata Buenos Airesben első díjat nyert, 1940-ben infulát (papi kendőt) készített XII. Pius pápa számára.
Munkásságáért Iparművészeti Ezüstérem kitüntetést, Horthy Miklós kormányzótól Signum Laudis érdemrendet kapott.
1941-ben művészeti államtitkárnak nevezték ki, a miniszterelnökségre, majd a honvédelmi minisztériumba osztották be. A háborús években aktív részese volt a Mátyás-templom kincsei megmentésének, majd azok visszakerülésének. 1945 közepén a népügyészség vizsgálati fogságba helyezte egyes háború alatt készített plakátjai miatt, a felmentő ítélet csak 1949-ben emelkedett jogerőre.
1948-ban kezdett újból bélyegtervezéssel foglalkozni. 1949-ben javasolta, hogy a Lánchíd újjáépítéséhez történő hozzájárulásként a Posta adjon ki feláras bélyegblokkot. A tervezőmunkát ő végezte, és a harmadik Lánchíd-blokk igazi filatéliai siker lett. 1949-ben a Magyar Posta felkérésére készítette el az „ötéves terv” bélyegsorozatot.
1953-ban érte el egyik legnagyobb művészeti elismerését a Madonna-bélyegek aacheni kiállításán: Erdélyi Madonna című bélyege a nemzetközi versenyben a harmadik díjat kapta. 1957-ben – felkérésre – ő tervezte a Magyar Népköztársaság új címerét, az úgynevezett Kádár-címert.
Munkássága során Légrády Sándor mintegy száz alkalmi és forgalmi bélyeget, bélyegsorozatot és blokkot tervezett a magyar történelem és kultúra kiemelkedő alakjairól, jelentős eseményeiről. Az általa komponált bélyegekből közel hetvenmillió került forgalomba, nem egy közülük világkarriert futott be. Nemcsak rajzolta a bélyegeket, hanem előadásokat, kiállításokat, diavetítéseket is rendezett, keresztül-kasul járva az országot. Külföldön is hasonló módon terjesztette a magyar kultúrát, a bélyegeken keresztül bemutatva Magyarország történelmét. Színes egyéniségére jellemző, hogy New Yorkban és Detroitban a hatvanas évek közepén oltárképeket festett, és csipketervező iparművészként is hírnevet szerzett magának.
Légrády Sándor 74 éves koráig a Várban működő Állami Nyomdában dolgozott, utolsó bélyegét – amelynek témája a 925 éves tihanyi apátság alapítólevele volt – 1980-ban készítette.
2006-ban, születésének 100. évfordulóján a Magyar Posta emlékbélyeget bocsátott ki tiszteletére, a fővárosi Bélyegmúzeum pedig az általa tervezett bélyegekből rendezett emlékkiállítást.
A legnevesebb magyar bélyegtervező 81 éves korában, 1987. július 15-én hunyt el Budapesten.
