A Márton Áron Gimnázium elődjét a XVII. század közepe táján alapították Csíksomlyón a ferences szerzetesek. A Csíkszeredába való áthelyezés gondolata már a múlt XIX. század végén felmerült. Konkrét tárgyalások 1900-ban kezdődtek, ezeken Majláth Gusztáv Károly erdélyi püspök is részt vett.
Az első terv alapján a gimnázium, a szeminárium és az internátus pavilonszerűen külön épületben lett volna, de később célszerűbbnek látták, hogy ezek egy épületben foglaljanak helyet.
1909. március 29-én megtörtént az első kapavágás és rá két hónapra, május 29-én ünnepélyes körülmények között le is rakták az alapokat. Az alapkövet a főbejárattól balra helyezték el, az építésről szóló okmánnyal, a főgimnázium négy értesítőjével és különböző pénzérmékkel együtt.
Az avatóünnepségre, átadásra és felszentelésre 1911. június 5-én került sor gróf Majláth Gusztáv Károly erdélyi püspök celebrálásában.
A főgimnáziumhoz szimmetrikusan épült két szárny közül a jobb szárnyban kapott helyet a szeminárium, a balszárnyban az internátus.
Az első világháború alatt az épület egy részét lefoglalták katonai kórháznak. Az 1916–17 –es tanévben az oktatás is szünetelt. A háború nagy károkat okozott a nemrég felépült iskolának.
A háborút követően az épületbe költözött az elemi iskola is, sőt két időszakban pedig a tanítóképző is. 1931-ben, a tanítóképző elköltözése után az internátust és a szemináriumot összevonták, és egységes bentlakást alakítanak ki a két szárnyban, amely azonban az iskolától továbbra is függetlenül, külön igazgatóság irányításával működött.
Az 1948-as tanügyi reform következtében állami intézménnyé vált gimnázium épületében átalakítások történtek: a kápolnát díszteremmé alakították, eltávolították a Szent Istvánt, Szent Imrét és Szűz Máriát megjelenítő három nagyméretű üvegfestményt.
A gimnázium 1990. május 25-én felvette egykori diákja, Márton Áron nevét. 1991 után a gimnázium Erdély egyik legsikeresebb oktatási intézményévé vált.
