Kapuváron született, apja az Esterházy-hitbizomány erdőmérnöke volt. Iskoláit Sopronban, a bencéseknél végezte, érettségi után, 1947-ben a budapesti Műegyetem közgazdaság-tudományi karára iratkozott be. Az egyre fojtogatóbb diktatúra elől menekülve 1949-ben elhagyta az országot, közgazdasági diplomáját már a belgiumi Louvain Katolikus Egyetemén, 1953-ban szerezte meg. Ezután két évig posztgraduális tanulmányokat folytatott az oxfordi Nuffield College-ben, ahol közgazdasági doktorátust szerzett. 1961–62-ben a Yale Egyetemen oktatott vendégprofesszorként. 1955-től 1975-ig az egyik legnagyobb belga bank, a Banque de Bruxelles közgazdásza, majd közgazdasági tanácsadója volt. 1965-ben a bank vezérigazgatójának nevezték ki, később az igazgatóság elnöke, 1975-ben a Banque Bruxelles Lambert vezérigazgatója lett.
1976-tól tanácsadó, a pénzügyi és közgazdasági osztály vezetője volt a bázeli székhelyű Nemzetközi Fizetések Bankjánál (BIS). 1981-től már a világ központi bankjai közötti együttműködés, segítség és koordináció feladatát ellátó BIS vezérigazgató-helyetteseként dolgozott, 1985-ben pedig kinevezték a bank vezérigazgatójának; a posztot 1993-ig töltötte be.
1994. január 1-jétől 1997. június 30-ig az Európai Központi Bank elődjének szánt, frankfurti székhelyű Európai Pénzügyi Intézet (EMI) első elnöke volt. AZ EMI készítette elő az egységes európai valutára való átállást, hangolta össze az uniós tagállamok monetáris politikáját. Számos könyv és monográfia szerzője, 2008-ban a budapesti könyvfesztiválon mutatták be Pénzügyi válságok a fejlődő országokban című, új könyvét.
A belga királytól 1993-ban bárói címet kapott, 1999-ben a francia becsületrend parancsnoki fokozatát vehette át. 1995-ben a budapesti Közgazdaságtudományi és Államigazgatási Egyetem díszdoktora lett, 1998-tól a Magyar Tudományos Akadémia külső tagja, 1999-től Orbán Viktor miniszterelnök gazdasági tanácsadó testületének elnöke volt, 2001-ben a Corvin-lánc kitüntetettje lett. 2008-ban megkapta az MTA Wahrmann Mór-emlékérmét, ugyanabban az évben a Sólyom László államfő által életre hívott, a magyarországi oktatás lehetséges fejlesztésének és a korrupció problémájának elemzésére létrejött Bölcsek Tanácsának tagja lett, 2013-ban megkapta a Magyar Szent István Rendet.
A szakmai körökben igen nagy elismertségnek örvendő Lámfalussy Sándort gyakran szokták az „euró atyjának” nevezni, mert igen nagy szerepet játszott a közös európai valuta megteremtésében. 1988–89-ben tagja volt az úgynevezett Delors-bizottságnak, amely a majdani Európai Pénzügyi Unió kidolgozását végezte. 2000-ben ő vezette az EU pénzügyminisztereinek felkérésére alakult „bölcsek tanácsát”, amely az európai tőkepiac-szabályozással kapcsolatban dolgozott ki javaslatokat. A világszerte nagy tekintélynek örvendő pénzügyi szakember tiszteletére idén január 31-én a Magyar Nemzeti Bank Lámfalussy-konferenciát szervezett, amelyen a nyitóbeszédet Orbán Viktor miniszterelnök mondta. A tanácskozáson első alkalommal osztották ki a Lámfalussy-díjat, amelyet Ewald Novotny, az osztrák jegybank elnöke vehetett át. Lámfalussy Sándor szenvedélye a Szahara és a vitorlázás. Svájci származású fotóriporter feleségével négy gyermeket neveltek fel.
