Csáji Attila 1939. március 21-én született a mai Szlovákia területén található Szepsiben. 1948 óta Budapesten élt. Éveken keresztül tanult Zajti Ferencnek, Csontváry barátjának és tanítványának a műtermében. Az 1956-os forradalmat követően el kellett hagynia Budapestet, Miskolcon érettségizett, majd az Egri Tanárképző Főiskola rajztanári szakát végezte el 1964-ben.
A hatvanas-hetvenes években a magyar avantgárd egyik fő szervezője volt, a Szürenon kiállítás, az „R” kiállítás, a balatonboglári kápolnatárlatok koncepciójának kialakítója, lengyelországi múzeumok magyar avantgárd kiállítássorozatának aktív közreműködője. Jelentős mértékben hozzájárult egy olyan friss szellemű művészeti folyamat elindításához, melynek hatása napjainkig tart és az általa szervezett kiállítások többségükben művészettörténeti jelentőségűek lettek – hangsúlyozta az MMA.
A hetvenes évek közepétől a Központi Fizikai Kutatóintézet (KFKI) támogatásával a lézer képi lehetőségeit kutatta, társa a munkában Kroó Norbert, a magyarországi lézerkutatás vezetője volt. Új képi transzformációs módszert kísérletezett ki, az úgynevezett szuperpozíciós módszert (1979). Az eszközrendszert és módszert 1980-ban szabadalmaztatták a KFKI-ban. Ezután több európai országban adott elő művészi módszeréről.
Az MIT CAVS (a világ első mediális kutatóintézete) fényművészeti munkássága alapján tagjává választotta. Fénykalligráfiák címet viselő transzmissziós hologramjainak egyik sorozata abban az időszakban, 1987–88-ban született. 1991-ben az Interscience Technology támogatásával a lézer képi lehetőségeit tanulmányozta az Egyesült Államokban. A Leonardo Társaság (Los Angeles) tagja lett. 1990-től Groholy Tibor kutató mérnökkel dolgozott együtt lézeres optikai rendszerek fejlesztésében és lézer-environmentek, fényinstallációk megvalósításában. 1993-ban megrendezte az egri Kepes Múzeumban az első Fényszimpóziumot, melyet Szabó István filmrendezővel együtt nyitott meg.
2002-ben nagyszabású fényművészeti bemutatót tartott Koppenhágában. 2003-ban az egri trinitárius templomban Visszatérés címmel rendezett fényperformanszot, 2005-ben pedig a Kiscelli Múzeumban, valamint a Római Magyar Akadémián mutatta be Lappok és laptop című nagyszabású lézer-environmentjét, a festményein is megjelenő ősi jelek, motívumok, valamint a legkorszerűbb technika ötvözésével.
2015-ben, a fény nemzetközi éve alkalmából a Műcsarnokban megtartott kiállítása a Fényút címet viselte, a tárlat a sokszálú életmű belső összefüggéseit és perspektíváit tárta föl a formateremtő szándék és a tudományos kísérleti tevékenység között. Ugyanebben az évben nyílt meg Egerben, a Nemzetközi Kepes Intézetben állandó kiállítása. Ritka festményeket, hologramokat, neonszobrokat és különleges lézerfényműveket felvonultató életműtárlata 2024 tavaszán Villanások a múltból és jelenből címmel volt látható a Pesti Vigadóban.
Már a hatvanas évek művei ígérték a fény természetrajza, a fényművészet lehetőségei iránti érdeklődése elmélyülését, amely a hetvenes évektől végzett lézerkísérleteiben hamarosan manifesztálódott is, miközben festői pályája is kiteljesedett a nyolcvanas-kilencvenes években.
Művei többek között a Magyar Nemzeti Galériában, a Ludwig Múzeumban, a szöuli Kortárs Művészeti Intézetben, az MIT Gyűjteményben, a Richardson Gyűjteményben, a Maitani Gyűjteményben és a delhi Nemzeti Modern Művészeti Galériában vannak kiállítva.
Csáji Attilát 2009-ben Munkácsy Mihály-díjjal ismerték el, 2015-ben pedig Prima díjat kapott. A Magyar Művészeti Akadémia köztestületének létrejötte, 2011 óta volt tagja, 2011–2014 között az MMA alelnökeként tevékenykedett.
Csáji Attilát a Magyar Művészeti Akadémia saját halottjának tekinti.
