Istenadta tehetsége, szorgalma hamar jóváírja a befektetett munka kamatát: igaz, kísérőmuzsikusként, de a korszak szinte valamennyi rhythm and blues nagyságával színpadra állhat. 1964-ben úgy dönt, New Yorkba költözik, ahol az Isley Brothersszel állandó szerződéshez jut. Nem sokkal később Nashville-t választja lakóhelyéül, előbb Sam Cook, majd Little Richard kísérőzenekarában bukkan fel. Ismert, a fekete bőrű rock and roll király azért vált meg tőle, mert az előírt sötét öltözék helyett – egyik zenésztársával egyetemben – színes ingben és nyakkendőben állt színpadra. Ezek után kipróbálja magát Ike és Tina Turner, valamint Curtis Knight kísérőcsapatában is, de sehol sem tölt hosszabb időt; igazából szólókarrierjének beindítására koncentrál. Greenwich Village-ben három fehér muzsikussal megalakítja első saját formációját, a Jimmy James and the Blues Famest, ahol már énekel is. Ezzel a társulattal a Café Wah elnevezésű kocsmában koncertezik, ahol a stonesos Keith Richards barátnőjét, Linda Keith-t egyszerűen lenyűgözi Hendrix gitárjátéka, előadásmódja. No és a személye… Némi kitérő próbálkozás után rábeszéli Chas (eredetileg Bryan) Chandlert, hogy menedzserként foglalkozzon a tehetséges fiúval. A kellő pillanatban. Az Animals basszusgitárosa ugyanis éppen befejezettnek nyilvánította zenészpályafutását, eladva hangszerét, felszerelését minden pénzét Jimi karrierjének beindításába fektette. Az újdonsült menedzser úgy gondolta, Londonban tágasabb, ahol kezdésnek mindjárt óriási hírverést csapott felfedezettje körül: az általa szervezett klubkoncertekre rendre meghívta a The Beatles tagjait, Pete Townshendet (a Who gitárosa) és az akkor már ismert Eric Claptont is, csakhogy tanúi lehessenek az ifjú tehetség lélegzetelállító játékának. Chandler nem is mulasztotta el az alkalmat, hogy a „Lassúkezű” bluesmuzsikussal meghívassa Hendrixet a Cream színpadára, ahol a gitáros megint csak brillírozott. A Cream példájára aztán ugyancsak trió felállásban, Noel Redding basszusgitárossal, valamint Mitch Mitchell dobossal megalakul minden idők egyik legnevezetesebb formációja, a Jimi Hendrix Experience.